锂离子电池（LIBs）作为一种清洁高效、可循环使用的新能源存储器件，已经被广泛应用于生活中的各个领域。近年来电动汽车等大型消费产品的爆发式增长对锂离子电池的能量密度、功率密度和安全性提出了更高的要求。然而，传统的以石墨为负极的锂离子电池能量密度较低，无法满足快速增长的市场需求。因此，研究和开发高比能的电极材料和新型锂电池体系已成为当前储能领域的研究热点。金属锂由于具有超高的理论容量（3860 mAh g^-1）和最低的电化学电位（相比于标准氢电极为-3.04 V），被认为是下一代电池技术中最有前景的负极材料。不幸的是，高活性的锂金属可以与任何有机电解液反应，导致形成易碎且不均匀的固体电解质界面（SEI）膜。锂金属表面的非均匀SEI成分会引起锂离子通量不均匀，造成锂的沉积/剥离行为不均匀，从而形成严重的锂枝晶。为了应对这些挑战，人们提出了多种策略，例如使用不同的溶剂，优化锂盐的浓度，引入多种添加剂以及设计电解质的纳米结构，从而在锂金属负极表面构建稳定的SEI膜。

针对锂金属负极严重的枝晶生长和SEI膜不稳定等问题，本工作使用含有硝酸根阴离子的1-乙基-3甲基咪唑硝酸盐离子液体作为溶剂，搭配氟化溶剂FEC和稀释剂DME，构建了Li⁺内层溶剂化鞘中富含硝酸根阴离子的功能化电解液，抑制了锂金属负极的枝晶生长，提高了界面反应动力学和SEI膜的稳定性。分子动力学模拟揭示电解液中Li⁺-NO₃^-配位的内层溶剂化结构，DFT理论计算证明溶剂化的NO₃^-和FEC优先被还原，有利于生成富含Li₃N和LiF的SEI。得益于循环过程中原位生成的高稳定性的SEI膜，该合理设计的电解液展现了优异的锂沉积/剥离可逆性和循环稳定性（对称电池循环超过3500 h）。此外，该电解液在低N/P比（3.1）和贫电解液条件下（2.5 uL mg^-1）的高镍三元-锂金属全电池中表现出优异的电化学性能（0.5C循环250圈后容量保持率为65%）。这项工作为Li⁺-NO₃^-配位的溶剂化结构设计提供了新的思路和策略，相关研究发表在Adv. Funct. Mater., 2022, 2211364.期刊上。