1. 绿色催化材料
主要从事介孔沸石分子筛制备和应用研究。沸石分子筛具有高活性和高稳定性,引入二次孔隙结构得到的多级孔沸石,作为异相催化剂在大分子参与的催化反应中具备明显的优势。本课题组通过调控合成过程,成功制备ZSM-5和TS-1型等介孔沸石分子筛,并在此基础上原位负载贵金属,达到优异的催化效果。
本课题组采用原位合成策略将锰物种掺杂到介孔TS-1沸石中,介孔孔道为2-4 nm。在非硝酸绿色无溶剂氧气直接氧化环己酮制备己二酸的反应中,Mn负载介孔TS-1沸石具有64.2%的环己酮转化率和93.8%的己二酸选择性以及优异的循环使用性能。
此外,还通过低温水热合成及直接水热方法分别制备出封装于介孔TS-1分子筛中稳定的小尺寸金、钯纳米颗粒。这两种分子筛分别应用于一氧化碳氧化和温和条件下苯酚湿氧化反应。
对于其他类型的分子筛,通过使用聚乙二醇、改性壳聚糖等为软模板,制备的介孔ZSM-5和介孔Beta分子筛,在苯甲醛与正丁醇的缩合反应及间苯二酚与乙酰乙酸乙酯的Pechmann反应中,和2-羟基苯乙酮与苯甲醛的Claisen-Schmidt缩合反应中等,展现出优异的催化及选择性能。
相关成果发表于Journal of Materials Chemistry、Chemistry A European Journal、Microporous and Mesoporous Materials等国际主流期刊上。
2. 先进能源材料
多级孔结构材料具有比表面积大、质量轻、单位体积负载量大和离子/电子传输路径短等优势,被广泛应用于锂离子电池、锂硫电池和锂金属电池等锂二次电池体系。本课题组在多级结构碳材料、多级结构MOF材料和二维/三维复合材料的可控制备和电池应用等方面做了一些研究和探索,主要工作如下:
① 采用软模板法成功制备了中空双壳层碳球用于锂离子电池负极材料实现高容量储锂;通过软模板法构建孔道嵌有Fe3O4氮掺杂多孔碳球,得到了高倍率性能和长循环稳定性的锂离子电池负极材料。核壳结构的多孔碳球具有较高的电子电导率,加速了离子和电子的传输,同时抑制了活性物质的体积膨胀,在用作锂/钠离子负极材料时具有优异的循环性能和倍率性能。
② 通过在UiO-66通道中修饰带负电的ClO4-离子,并与Li-Nafion复合,构建了谷氨酸类离子通道的仿生人工SEI膜用于保护锂金属负极;
③ 通过在商业碳布上原位生长和碳化ZIF-67纳米片,制备了MOF衍生、Co3O4嵌入和氮掺杂的多孔碳纳米片阵列作为一种高稳定和可润湿的载体来储存熔融锂,实现无枝晶的复合锂金属负极。
④ 通过在MXenes纳米片上原位修饰ZIF-67并进行后续热处理,制备了一种多孔碳修饰和氮掺杂的MXenes纳米片,并将其涂覆到商业隔膜上并用于锂硫电池,有效抑制了锂硫电池多硫化物的穿梭。
⑤ 构建了“离子筛”型PB/GO@PP复合隔膜用于锂硫电池,实现了抑制多硫化物穿梭和锂枝晶的生长双功能作用。这些工作为多级结构纳米材料在锂二次电池中的应用提供了借鉴。
本课题组主要以多级孔结构纳米材料的设计、合成和制备为主,探究新型多孔材料在电池储能领域的应用。近五年来,课题组在Advanced Energy Materials, Energy Storage Materials, Journal of Materials Chemistry A,Journal of Energy Chemistry等国际顶级学术期刊上发表论文20余篇。